Quantum Dots in Photonic Structures Lecture 12: Single photon correlations and cavity mode emission Jan Suffczyński Wednesdays, 17.00, SDT Projekt Fizyka Plus nr POKL.04.01.02-00-034/11 współfinansowany przez Unię Europejską ze środków Europejskiego Funduszu Społecznego w ramach Programu Operacyjnego Kapitał Ludzki

3. Origin of the emission with the cavity mode Plan for today Reminder 2. Photon emission statistics 3. Origin of the emission with the cavity mode

Strong coupling –Rabi splitting Out of the resonence: Energy Eigenstates : Entengled states emitter-photon Rabbi Splitting DR (|0,1> + |1,0>)/ 2 (|0,1>  |1,0>)/ |0,1> ↔ In resonance: Oscillations with Rabi frequency  = R / h |1,0> |1,0> : Excited emitter Empty cavity |0,1> : Emitter in ground state Photon inside cavity Wówczas stanami własnymi systemu nie są tak jak poza obszarem silnego sprzężenia stany „wzbudzony emiter i pustej wnęka”, oraz „emiter w stanie podstawowym i foton we wnęce”, ale splątane stany ekscyton-foton stanowiące kombinację liniową dwóch wymienionych. W widmie emisji wnęki obserwuje się dwie linie o jednakowej szerokości rozseparowane w energii o tak zwane rozszczepienie Rabiego. Podsumowując: jeśli w reżimie słabego sprzężenia prawdopobieństwo obsadzenia stanu wzbudzonego emitera zanika eksponencjalnie w czasie, to w reżimie silnego sprzężenia prawdopodobieństwo to oscyluje z malejącą w czasie amplitudą aż do chwili opuszczenia fotonu przez wnękę.

Weak vs strong coupling Out of the cavity

Strong coupling regime QD– Cavity mode detuning Strong coupling regime Energy levels versus detuning: At resonance QD- Cavity mode: anticrossing of the levels! Rabi splitting:

Weak coupling vs strong coupling Anticrossing/ no anticrossing Exchange of linewidths/ no lw exchange Equal intensity at resonance/ X intensity increased at resonance Reithmaier et al., Nature (2004)

Correlation Correlation (lat. correlation-, correlatio, from com-, „together, jointly”; and relation-, relatio, „link, relation” Correlations macro in the world:

Correlations

Correlations

Correlations

Korelacje A statistical effect!

Correlation function represents probability of detection of the second photon at time t + , given that the first one was detected at time t

Idea pomiaru korelacji między pojedynczymi fotonami Od źródła fotonów Dioda „STOP” Dioda „START” n( = tSTOP- tSTART)

 = t2 – t1 t1 = 0 t2 = 20 Karta do pomiaru korelacji Od źródła fotonów Karta do pomiaru korelacji  = t2 – t1 Dioda „STOP” Liczba skorelowanych zliczeń n() Dioda „START” t1 = 0 wejście STOP t2 = 20 wejście START

 = t2 – t1 t1 = 0, t2 = 0 Karta do pomiaru korelacji Od źródła fotonów Karta do pomiaru korelacji  = t2 – t1 Dioda „STOP” Skorelowanych zliczeń n() Dioda „START” t1 = 0, t2 = 0 wejście STOP wejście START

Correlation function Thermal light source: Coherent light source (cw): Thermal light source: time t Coherent light source (cw): time t Single photon source (cw): time t T time t  = t2 – t1 Single photon source (pulsed):

Photon statistics Bose-Einstein distribution LASER Poissonian distribution LASER Sub-poissonian distribution

Single photon sources single atoms single molecules single nanocrystals NV in diamond

single semiconductor quantum dots highly efficient work with high repetition rates excited optically / electrically easy to integrate with electronics + more … (Koenraad et al.)

Pojedyncze fotony z QD na żądanie Autokorelacja emisji z ekscytonu neutralnego (X-X): Od próbki X STOP START Funkcja korelacji drugiego rzędu STOP X START g( 2)(0) = 0.073 = 1/13.6 X Rejestrowane fotony pochodzą z pojedynczej kropki czas 

X-CX cross-corelation

Single carrier capture Three carriers capture Single carrier capture CX after X X after CX Single carrier capture START time CX  >0 ↔ X emission after CX emission: STOP X <0 ↔ CX emission after X emission: START time X STOP CX

XX-X crosscorrelation START (H) STOP (H) START STOP XX X time XX-X cascade

Origin of the emission within the caviy mode Energy PL ~15 meV Cavity mode QD ~1 meV

Why is emission at the mode wavelength observed? Quantum nature of a strongly coupled single quantum dot–cavity system, Hennessy et al., Nature (2007): Time (ns) Autocorrelation M - M Crosscorrelation QD - M „Off-resonant cavity–exciton anticorrelation demonstrates the existence of a new, unidentified mechanism for channelling QD excitations into a non-resonant cavity mode.” „… the cavity is accepting multiple photons at the same time - a surprising result given the observed g(2)(0)≈ 0 in cross-correlation with the exciton.” Strong coupling in a single quantum dot–semiconductor microcavity system, Reithmaier et al., Nature (2004) Strong emission at the mode wavelength even for large QD-mode detunings

Dynamics of the QD emission – Purcell efect Pillar A (diameter = 1.7mm, gM = 1.08 meV, Q = 1250, Purcell factor Fp= 7.2 Photon Energy (meV) X XX in resonanse with the Mode CX T = 10 K Photon Energy (meV) X XX CX M T = 40 K tXX = 140 ps when XX in resonanse with the mode - Purcell efect

Dynamics of the emission of the coupled system When XX-M detuning increases  Purcell efect decreases  XX decay longer Above T = 45 K – 50 K carrier lifetime in wetting layer increases  excitonic decay gets longer Wydłużenie zaniku XX – wyłącznie zmniejszenie natężenia efektu Purcella, bo inne stany nie zmieniają swojego czasu zaniku w przedziale T do 45 K Kiedy odstrojenie XX-M jest wystarczająco duże, możliwe jest wyznaczenie czasu zaniku emisji w długości fali modu. Po umieszczeniu punktów na na tym samym wykresie, widać, że dynamika emisji w długości fali modu jest taka sama jak XX! pillar A Emission dynamics at mode wavelength the same as XX emission dynamics !

Dynamics of the emission of the coupled system Pillar B, diameter = 2.3 mm, gM = 0.45 meV, Q = 3000, Purcell factor Fp= 8 X T = 53 K Energy pillar B M T = 53 K Wynik ten zweryfikowalismy na kolejnym pillarze – że zanik w dlugosci fali modu taki sam jak najblizszego stanu ekscytonowego także jeśli to co mierzymy nie w pomiarze zaniku luminescencji nie odzwierciedla radiacyjenego czasu zaniku stanu ekscytonowego. Tutaj jest widmo, jest w nim obecny tylko X i M. Rozonans X-M w temperaturze 57 K. Tutaj jest przykładowy obraz z kamery smugowej zarejestrowany w 53 K, a także odpowiednie krzywe zaniku dla X i w długości fali modu (mod przesuniety w góre dla klarownosci wykresu). Jak widać stałe zaniku emisji w obu długościach fali są zbliżone. pillar B  X and M decay constants similar

Dynamics of the emission of the coupled system Temperatura (K) X emission intensity increases when X-M detuning decreases: Evidence for Purcell effect 44 T> 45 K : Shortening of the X lifetime with decreasing X- M detuning impossible to be observed  Purcell factor determination basing on the emission dynamics not always reliable pillar B Odstrojenie X - M (meV)  M i X decay constants similar

Exciton dynamics vs T, pillar A Below T=45 K temperature does not affect the X emission dynamics. PL decay time reflects exciton recombination rate T< 45 K

Exciton dynamics vs T, pillar A Exciton emission decay longer for T > 45 - 50 K PL decay time does not reflect exciton recombination rate T> 45 K

Statistics on different micropillars Strong correlation between exciton and Mode decay constants The same emitter responsible for the emission at both (QD i M) energies QD-M detuning (< 3gM) does not crucial for the QD→M transfer effciency J. Suffczyński, PRL 2009

The role of QD state dephasing Naesby et al., Phys. Rev. A (2008) Influence of pure dephasing on emission spectra from single photon sources Dephasing rate : Naesby w swej opublikowanej na jesieni zeszłego roku pracy teoretycznej pokazał: rekombinacja ekscytonowa w obecności efektów rozpraszania (fonony, fluktuacje ładunku elektrycznego wokół kropki) prowadzi do silnej emisji w długości fali modu, nawet jeśli odstrojenie między modem i kropką jest dużo większe niż szerokość modu. Jest to mechanizm który poniekąd sprzęga emisję kropki z modem, dzięki nim mod może wyciągnąc emisję kropki w swoją długość fali. Wedle rachunków Naesbiego, dla dużych wartości odstrojenia między kropką i modem, relatywna intensywność modu (w stosunku do całkowitej emisji z układu) pozostaje stała. Dla odstrojenia mniejszego niż szerokość modu, relatywna intensywność modu albo zwiększa się (jeśli natężenie rozpraszania jest małe) albo zmniejsza (jeśli rozpraszanie stanu kropki jest duże). [Rachunki były przeprowadzone dla reżimu silnego sprzężenia i dlatego relatywna intensywność modu wynosi ½ w zerowym odstrojeniu. ] To jest to, co obserwujemy W wypadku układów badanych przez nas mamy do czynienia z reżimem słabego sprzężenia i nie ma powodu, aby relatywna intensywność modu wynosilą ½ w zerowym odstrojeniu. W ogóle trudno zdefiuniować intensywność modu w zerowym odstrojeniu, gdyż w słabym sprzężeniu tej sytuacji mod i kropka są w idealniej superpozycji spektrlnej, a w silnym sprzężeniu mamy do czynienia ze zmieszanym stanem wzbudzonego emitera i fotonu we wnęce. M = 1.6 GHz Ponadto, jeśli rzeczywiście rozpraszanie ma taki silny wpływ na to, który stan eksytonowy ma największy wkład do emisji poprzez mod, a nie tylko odstrojenie, to powinniśmy się spodziewać, że zależność obserwowana na poprzednim wykresie nie będzie liniowa. Najwyraźniej stany eskcytnowe mają podobny stopień rozpaszania. Także i na drugim wykresie nie powinniśmy spodziewać się zależności, gdyż kilka stanów daje swój wkład do emisji w mod, a my rysyjemy wykres tylko w funkcji jednego z nich. Pillar B, gM = 0.45 meV  Naesby et al.: effects of QD states dephasing responsible fort the emission at mode wavelength

Contribution from different emission lines  When two lines are detuned similarly from the mode, the contribution from more dephased one to the mode emission is dominant

Phonons - diatomic chain example

Solutions to the Normal Mode Eigenvalue Problem ω(k) for the Diatomic Chain л / a 2 –л k w A B C ω+ = Optic Modes ω- = Acoustic Modes There are two solutions for ω2 for each wavenumber k. That is, there are 2 branches to the “Phonon Dispersion Relation” for each k.

Transverse optic mode for the diatomic chain The amplitude of vibration is strongly exaggerated!

Transverse acoustic mode for the diatomic chain

↔ + = a* c* b* Interpretation of the single photon correlation results Crosscorrelation M - X = (X+CX+XX) - X = X-X + CX-X + XX-X X-X CX-X XX-X 1 + a* b* c* g(2) (t) t ↔ 1 = M-X Hennessy et al., Nature (2007)  g(2)(0) ~ 0  Asymmetry of the M-X correlation histogram g(2) (t) t t (ns) W ramach takiej interpretacji można wyjaśnić obserwowane zależności korelacyjne. Tutaj narysowałem w sposób schematyczny trzy histogramy reprezentujace wynik pomiaru autkorelacji X-X, CX-X, XX-X przy ciągłym, nierezonansowym pobudzaniu. Ważenie intensywnosciami, odstrojeniem i stopniem rozpraszania Dwie cechy istotne: Każdy z histogramów wykazuje wartość 0 w zerowym opóźnieniu Dwa histogramy są asymetryczne, więc można się spodziewać, ze suma też będzie asymetryczna

↔ +…= Interpretation of the single photon correlation results Autocorrelation M-M = 2*(X-X + CX-CX + XX-XX) + X-CX + CX-X + X-XX + X-XX + CX-XX + XX-CX: Time (ns) Hennessy et al., Nature (2007) +…= CX-CX 1 X-X XX-XX CX-XX CX-X XX-X  g(2)(0) ≠ 0  Symmetry of the M-M correlation histogram ↔ M-M M-M